O Google não oferece um recurso que suporte diretamente a adição de bordas ao redor das imagens inseridas em um documento do Google Docs, a partir de maio de 2013. Mesmo assim, você pode obter um efeito semelhante definindo uma cor de fundo para as imagens em seus arquivos. Você não poderá editar o tamanho da borda, mas pode escolher sua cor.
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Clique na imagem que você deseja delimitar em seu arquivo do Google Docs.
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Clique no botão "Cor de fundo do texto" na barra de ferramentas.
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Clique em uma cor para criar uma borda para sua imagem do Google Docs.